Correlazione rispetto al gap di ibridazione in CaMn $$

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 9271 (2023) Citare questo articolo

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Studiamo l'interazione tra correlazioni elettroniche e ibridazione nella struttura elettronica a bassa energia di CaMn\(_2\)Bi\(_2\), un candidato semiconduttore con gap di ibridazione. Utilizzando un approccio DFT+U troviamo sia l'ordine di Néel antiferromagnetico che il band gap in buon accordo con i corrispondenti valori sperimentali. Sotto la pressione idrostatica, troviamo un passaggio dal gap di ibridazione alla fisica offensiva del trasferimento di carica a causa del delicato equilibrio tra ibridazione e correlazioni. Aumentando la pressione al di sopra di \(P_c=4\) GPa troviamo un simultaneo collasso del volume indotto dalla pressione, da piano a catena, da isolante a metallo. Infine, abbiamo anche analizzato la topologia nel CaMn\(_2\)Bi\(_2\) antiferromagnetico per tutte le pressioni studiate.

La struttura elettronica dei sistemi correlati fermionici è guidata dalla competizione tra la tendenza dell'elettrone a diffondersi come un'onda e a localizzarsi come una particella, quest'ultima solitamente accompagnata dal magnetismo. Cioè, l’interazione tra i gradi di libertà di spin e di carica è una questione centrale1. I materiali bidimensionali stratificati (2D) forniscono una piattaforma unica per studiare questa doppia natura degli stati elettronici che produce ricchi diagrammi di fase tra cui superconduttività ad alta temperatura2,3,4, fasi topologiche isolanti e semi-metalliche non banali5, stati liquidi con spin quantistico6 e strano comportamento del metallo7.

In particolare, i superconduttori a base di ferro sono stati oggetto di vigorosi studi sperimentali e teorici sin dalla scoperta della superconduttività non convenzionale ad alta temperatura in La[O\(_{1-x}\)F\(_x\)]FeAs nel 20088. Da allora è stata scoperta una famiglia di composti con strutture cristalline stratificate e composizioni chimiche correlate tra cui FeSe, LiFeAs, RFeAsO (R = terre rare), AFe\(_2\)As\(_2\) (A = Ca, Sr, Ba, Eu), chiamate rispettivamente strutture di tipo "11", "111", "1111" e "122". La temperatura di transizione superconduttiva più alta di 56 K è stata trovata nel composto di tipo 1111 Gd\(_{0.8} \)Th\(_{0.2}\)FeAsO10.

Per aumentare la temperatura di transizione superconduttiva e cercare nuove fasi di simmetria rotta, il Fe è stato sostituito da altri metalli di transizione come Cr, Mn, Co e Ni. Questi composti isostrutturali formano nuovi stati fondamentali tra cui il comportamento metallico (a base di Co), antiferromagnetico itinerante (a base di Cr), superconduttore (a base di Ni) e antiferromagnetico semiconduttore (a base di Mn). I pnictidi a base di Mn hanno suscitato particolare interesse a causa della loro somiglianza con la fenomenologia dei superconduttori cuprati ad alta temperatura. In particolare, i composti a base di Mn mostrano transizioni isolante-metallo sia in seguito al drogaggio che all'applicazione della pressione, ma la superconduttività deve ancora essere segnalata11,12,13,14,15,16,17, anche se la superconduttività indotta dalla pressione è osservata in altri Materiali a base di manganese18,19. In generale ciò suggerisce che i pnictidi di manganese possano formare un ponte tra le famiglie dei materiali pnictidi e cuprati.

Recenti studi sperimentali e teorici hanno scoperto che CaMn\(_2\)Bi\(_2\) ospita molte proprietà interessanti tra cui una grande magnetoresistenza anisotropa20 e una transizione strutturale da piano a catena21. La cosa più interessante è che è stato suggerito che CaMn\(_2\)Bi\(_2\) possa essere un semiconduttore con gap di ibridazione22,23. In linea con questa affermazione, le misurazioni del trasporto elettrico a bassa temperatura rilevano un leggero aumento del gap sotto pressione24. Questo tipo di comportamento è simile a Ce\(_3\)Bi\(_4\)Pt\(_3\) e altri composti di fermioni pesanti25,26,27. Pertanto, CaMn\(_2\)Bi\(_2\) potrebbe fornire un collegamento tra i cuprati, i pnictidi e i sistemi di fermioni pesanti.

In questo articolo presentiamo uno studio da principi primi della struttura elettronica e magnetica di CaMn\(_2\)Bi\(_2\). Troviamo che il delicato equilibrio tra correlazioni elettroniche e ibridazione dipenda sensibilmente dalla pressione, risultando in un comportamento non monotono del gap di banda. Nel caso originario, siamo in grado di ottenere uno stato fondamentale accurato includendo un’efficace U di Hubbard, che migliora significativamente l’accordo con gli esperimenti rispetto a precedenti studi teorici in cui GGA-PBE prevede un metallo22, mentre il funzionale ibrido sovrastima drammaticamente il divario di un ordine -di-magnitudine24. Il buon accordo fornisce anche un importante punto di partenza per lo studio degli effetti della pressione. Sotto la pressione idrostatica applicata, troviamo che CaMn\(_2\)Bi\(_2\) si comporta come un materiale di ibridazione fino a 3 GPa e un composto guidato dalla correlazione per pressioni maggiori. La cosa più sorprendente è che troviamo un collasso di grande volume dovuto a una transizione strutturale da piano a catena a \(P_c=4\) GPa, che produce simultaneamente uno stato fondamentale metallico. Inoltre, i momenti magnetici del manganese di spin (orbitali) diminuiscono (aumentano) in modo significativo attraverso la pressione critica. La pressione critica prevista e il collasso del volume sono in buon accordo con i valori sperimentali21. Infine, troviamo anche che l'antiferromagnetico CaMn\(_2\)Bi\(_2\) è topologicamente banale per tutte le pressioni studiate.